Durante muitos anos praticou a fotografia como hobby, e foi fotógrafo de destaque no séc XIX. Carroll especializou-se em dois tipos de fotografia: portraits de pessoas importantes da época (artistas, escritores, poetas, religiosos, cientistas, professores, atores e políticos) e crianças pequenas, garotas em sua maioria.
Costumava dizer que "adorava crianças, exceto meninos"...
Fotografou ao longo de 24 anos, entre 1856 a 1880, e sempre registrou comentários sobre cada foto, em seus diários.
A sensualidade infantil, captada nestes portraits de meninas, em plena época vitoriana, por vezes esbarrava na ousadia:
A uma certa Sra Grundy, mãe de uma de suas modelos, que lhe indagava sobre qual fantasia a filha deveria usar para as fotografias, Carroll respondeu que "desejava dispensar toda fantasia, pois crianças são perfeitamente puras e amáveis, não necessitando, afinal, de roupa alguma! "

Ms. Grundy ficou furiosa e exclamou: "Nunca! Nem pensar."

Nos dias de hoje, Carroll, com certeza, se veria em apuros para explicar estas suas estranhas preferências...
Freqüentemente fotografou suas amiguinhas nuas, o que não foi de todo inusitado na Inglaterra vitoriana, onde "havia certa tendência refletida em grande parte de sua arte ou literatura, de idealizar a beleza e a pureza virginal das meninas" (Martin Gardner- The Annouted Alice).

Dodgson foi professor em Oxford, onde conheceu aquele que viria a ser o seu grande amigo, o deão Henry Liddell, pai de 3 meninas - Alice, Lorina e Edite - a primeira das quais viria a ser a fonte de inspiração para o seu primeiro grande livro, publicado em 1865: Alice in Wonderland. Para Alice Liddell, ele compôs o manuscrito "Alice's Adventures Under Ground", ilustrou e ofereceu-lhe como presente de Natal.
Este manuscrito é o precursor das "Alices" que conhecemos hoje.

Alice Liddell, costumava acompanhar Carroll em seus passeios de barco e parece que 'Alice's Adventures" foi "inventado" num destes memoráveis passeios...
Mais tarde, o Deão Liddell proibiu a amizade de suas filhas com Lewis, e alguns autores afirmam que Carroll, realmente apaixonou-se por Alice Liddell, apesar da enorme diferença de idade entre eles.

Não se sabe se chegou a haver um "pedido de casamento" formal, por parte dele, contudo, a Sra Liddell, "tomou providencias para desencorajar-lhe a atenção", e finalmente queimou todas as suas cartas para Alice.

Ainda assim, durante toda sua vida, Dodgson demonstrou esta curiosa afeição por garotinhas. Procurava-as não apenas para desfrutar de sua companhia ou para contar-lhes historinhas, mas também para fotografá-las, e se possível, nuas. Seus colegas de universidade o achavam bizarro; ele, claro, desmentia qualquer segunda intenção.

Em outra carta para a mãe de uma das suas modelos pré-adolescentes, ele escreveu: “Sua inconsciência inocente é muito bonita e nos faz ter um sentimento de reverência, como se estivéssemos diante de algo sagrado.”

Alguns de seus modelos: